Fortschritte beim epitaktischen AlGaN-Wachstum auf AlN-Vorlagen und ihre Anwendung in UV-LEDs +

Fortschritte beim epitaktischen AlGaN-Wachstum auf AlN-Vorlagen und ihre Anwendung in UV-LEDs +

PAM-XIAMEN liefert AlN-Vorlagen für das Wachstum von AlGaN-Epitaxieschichten. Für detaillierte Parameter wenden Sie sich bitte an:[email protected]

In den letzten Jahren haben AlGaN-basierte ultraviolette Leuchtdioden (UV-LEDs) breite Anwendungsaussichten in Bereichen wie medizinische Therapie, Sterilisation, Sensorik und Kommunikation gezeigt. Kurzwellige UV-LEDs, insbesondere solche im Ultraviolett-B- (UVB, 320–280 nm) und Ultraviolett-C-Spektralbereich (UVC, 280–200 nm), stehen jedoch immer noch vor erheblichen Herausforderungen, einschließlich geringer Lichtausbeute, hoher Betriebsspannung und begrenzter Gerätelebensdauer. Im Wesentlichen sind diese Leistungsengpässe auf die Qualität der Epitaxiematerialien zurückzuführen, insbesondere auf die Qualität des grundlegenden AlN-Templats und die Bewältigung von Gitterfehlanpassungen und Spannungen zwischen dem Templat und den anschließend gewachsenen AlGaN-Epitaxieschichten.

1. Vorbereitung und Optimierung von AlN-Templaten: Hochtemperaturglühen und strukturierte Grenzflächen

Hochwertige AlN-Vorlagen sind die Grundlage für eine effiziente AlGaN-Epitaxie. Bei herkömmlichen Methoden neigt AlN, das auf Saphirsubstraten gewachsen ist, aufgrund von Gitterfehlanpassungen dazu, eine hochdichte Versetzungsdichte (Threading Dislocation Density, TDD) zu erzeugen, typischerweise in der Größenordnung von 10¹¹–10¹²cm⁻², was die spätere Geräteleistung erheblich beeinträchtigt. Um TDD zu reduzieren, haben Forscher verschiedene Techniken entwickelt, darunter den „Rough-to-Smooth“-Wachstumsmodus, Hochtemperaturglühen (HTA) und strukturierte Grenzflächen.

Die erstmals von Miyake et al. vorgeschlagene HTA-Technik. Im Jahr 2016 werden AlN-Schichten bei etwa 1700 °C geglüht, was die TDD um mehr als eine Größenordnung reduzieren kann, selbst bei Schichten, die dünner als 1 μm sind. Diese Technik ist nicht nur auf MOVPE-gewachsenes AlN anwendbar, sondern auch auf durch Sputtern abgeschiedenes AlN, wodurch der empfindliche Keimbildungsprozess, der MOVPE innewohnt, umgangen wird. Studien zeigen, dass durch Face-to-Face-Temperierung durch Sputtern abgeschiedene AlN-Template (FFA Sp-AlN) Schrauben- und gemischte Versetzungsdichten von nur 1,8×10⁶ cm⁻² erreichen können, zwei Größenordnungen niedriger als bei herkömmlichen MOVPE-AlN-Templates. HTA kann jedoch auch zur Bildung von AlON-Inseln auf der Oberfläche führen, was möglicherweise die Qualität nachfolgender epitaktischer Grenzflächen beeinträchtigt.

Abb. 1 Dichte der Fadenversetzungen im Vergleich zur AlN-Schichtdicke, erreicht durch verschiedene TDD-Reduktionstechniken

Abb. 1 Dichte der Fadenversetzungen im Vergleich zur AlN-Schichtdicke, erreicht durch verschiedene TDD-Reduktionstechniken

Abb. 2 AlON-Inseln an der Grenzfläche von MOVPE-gewachsenem AlN auf einer durch Sputtern abgeschiedenen und bei hoher Temperatur getemperten AlN-Vorlage

Abb. 2 AlON-Inseln an der Grenzfläche von MOVPE-gewachsenem AlN auf einer durch Sputtern abgeschiedenen und bei hoher Temperatur getemperten AlN-Vorlage

Gemusterte Schnittstellentechnologien wie epitaktisches laterales Überwachsen (ELO) und nanostrukturierte Saphirsubstrate (NPSS) reduzieren TDD, indem sie die Versetzungsbiegung oder -vernichtung durch laterales Wachstum fördern. Bei AlN/Saphir mit Streifenmuster und einem Abstand von 3,5 μm kann die TDD in den seitlich überwachsenen Bereichen beispielsweise nur 3×10⁸cm⁻² betragen. Darüber hinaus verbessern strukturierte Grenzflächen die Effizienz der Lichtextraktion durch Unterdrückung der Totalreflexion. Bei UVC-LEDs kann dies zu einer Verbesserung der Lichtextraktionseffizienz um etwa 13 % führen.

Abb. 3 Querschnitts-STEM-Bilder von ELO AlN auf AlN/Saphir mit Grabenmuster und unterschiedlichen Saphir-Abschnittswinkeln, die die Versetzungsverteilung und Oberflächenstufen zeigen

Abb. 3 Querschnitts-STEM-Bilder von ELO AlN auf AlN/Saphir mit Grabenmuster und unterschiedlichen Saphir-Abschnittswinkeln, die die Versetzungsverteilung und Oberflächenstufen zeigen

2. Herausforderungen beim Wachstum von AlGaN auf AlN-Templaten: Spannungsmanagement und Versetzungskontrolle

Die durch Gitterfehlanpassungen induzierte Spannungsrelaxation ist eine entscheidende Herausforderung beim Wachstum epitaktischer AlGaN-Schichten auf AlN-Vorlagen. Bei UVB-LEDs mit geringerer Al-Zusammensetzung (z. B. Al₀.₆Ga₀.₄N) führt die Spannungsrelaxation oft zu einer Aufrauung der Oberfläche und der Bildung von Fehlpassungsversetzungen, wodurch die nichtstrahlenden Rekombinationszentren erhöht werden.

Untersuchungen zeigen, dass die TDD und die Gitterkonstante des AlN-Templats das Spannungsrelaxationsverhalten von AlGaN direkt beeinflussen. Wenn die TDD des AlN-Templats zu niedrig ist (z. B. <5×10⁸cm⁻²), fehlen der AlGaN-Schicht ausreichend bereits vorhandene Gewindeversetzungen, um die Spannung zu entspannen, was während des Wachstums leicht zu neuen Versetzungen führt und stattdessen zu einem Anstieg der TDD führt. Daher existiert eine „optimale Kantenversetzungsdichte“ (ρₑ,opt), die die Spannung effektiv entspannt und gleichzeitig eine niedrige Versetzungsdichte aufrechterhält. Beispielsweise liegt ρₑ,opt für eine 1,6 μm dicke Al₀.₆₃Ga₀.₃₇N-Schicht etwa zwischen 7,0–8,0×10⁸cm⁻².

Darüber hinaus beeinflusst der Substratabschneidewinkel erheblich die Wachstumsmorphologie von AlGaN. Kleine Schnittwinkel (z. B. 0,2°) können zur Bildung versetzungsbedingter Spiralhügel führen, während größere Schnittwinkel (z. B. 1,0°) diese Hügelstrukturen wirksam unterdrücken und die Ebenheit der Oberfläche verbessern können. Zu große Abschneidewinkel können jedoch auch zu einer Stufenbündelung führen, was zu einer Inhomogenität der Zusammensetzung und einer verminderten Lumineszenzleistung führt.

Abb. 4 Nomarski-Mikroskopiebilder zum Vergleich der Oberflächenmorphologien von AlGaN-Schichten (Strukturtyp II), die auf (ac) FFA-Sp-AlN-Vorlagen und (d) einer MOVPE-AlN-Vorlage mit unterschiedlichen Substratabschnittswinkeln gewachsen sind: (a) 0,2°, (b) 0,6°, (c) 1,0°

Abb. 4 Nomarski-Mikroskopiebilder zum Vergleich der Oberflächenmorphologien von AlGaN-Schichten (Strukturtyp II), die auf (ac) FFA-Sp-AlN-Vorlagen und (d) einer MOVPE-AlN-Vorlage mit unterschiedlichen Substratabschnittswinkeln gewachsen sind: (a) 0,2°, (b) 0,6°, (c) 1,0°

3. Gittertechnik durch Si-Dotierung in AlN und Verbesserung der AlGaN-Qualität

Um die Gitterkonstante von AlN-Templaten für eine bessere Kompatibilität mit der AlGaN-Epitaxie weiter zu verändern, haben Forscher eine Gittergestaltung durch Si-Dotierung von AlN (AlN:Si) vorgeschlagen. Eine hohe Si-Dotierung fördert die Bildung von Leerstellen. Diese Leerstellen interagieren mit Kantenversetzungen, was zu einer Neigung der Versetzungen führt und dadurch die Gitterkonstante in der Ebene entlang der Wachstumsrichtung allmählich erhöht.

Nach Untersuchungen von Walde et al. ist der Dehnungszustand in der Ebene (εx,AlN:Si) der AlN:Si-Schicht hängt mit ihrer Dicke (h) und der anfänglichen Kantenversetzungsdichte des Puffers (ρₑ,Puffer) durch die folgende Beziehung zusammen:

wobei A eine Proportionalitätskonstante ist (ungefähr 8,1×10⁻²nm). Durch Anpassen von h kann die Gitterkonstante in der Ebene der AlN-Vorlage schrittweise von Druck- auf Zugspannung umgestellt werden, wodurch eine maximale Gitterausdehnung von etwa 0,3 % erreicht wird, was der Gitterdifferenz zwischen Al₀.₈₈Ga₀.₁₂N und AlN entspricht. Diese Gittertechnik ermöglicht das Wachstum dicker n-AlGaN-Stromverteilungsschichten mit relativ niedrigem Al-Gehalt.

Abb. 5 Spannungsvariation in der Ebene (fAIN) der AlN:Si-Schicht im Vergleich zu (a) der anfänglichen Rand-TDD des Puffers und (b) der AlN:Si-Dicke

Abb. 5 Dehnungsvariation in der Ebene (fAIN) der AlN:Si-Schicht gegenüber (a) der anfänglichen Kanten-TDD des Puffers und (b) der AlN:Si-Dicke

Transmissionselektronenmikroskopische (TEM) Beobachtungen bestätigen die Neigung der Kantenversetzungen in AlN:Si mit einem durchschnittlichen Neigungswinkel von etwa 26,4°, was mit theoretischen Vorhersagen übereinstimmt. Diese Gittertechnikstrategie wurde erfolgreich auf die Herstellung von UVC-LEDs angewendet und ermöglichte eine 1,6 μm dicke n-AlGaN-Schicht mit 63 % Al-Gehalt bei gleichzeitiger Beibehaltung einer TDD von etwa 7,0×10⁸cm⁻², wodurch der Serienwiderstand der Vorrichtung verringert und die Leistungsumwandlungseffizienz verbessert wurde.

Abb. 6 Exakte Zonen-Dunkelfeld-TEM-Bilder, die die Kantenversetzungsneigung in AlN:Si entlang (a) der a-Achse [11-20] und (b) der m-Achse [1-100] verifizieren

Abb. 6 Exakte Zonen-Dunkelfeld-TEM-Bilder, die die Kantenversetzungsneigung in AlN:Si entlang (a) der a-Achse [11-20] und (b) der m-Achse [1-100] verifizieren

4. Zusammenhang zwischen Schnittstellenstrukturtechnik und Geräteleistung: Makroschritte und aktuelle Mikropfade

Die mikroskopische Morphologie der AlN-Templatoberfläche beeinflusst direkt die Struktur und die optoelektronischen Eigenschaften nachfolgender AlGaN-Epitaxieschichten. Studien zeigen, dass AlN-Template mit Makrostufen eine Modulation der Zusammensetzung und Dickenschwankungen in der darüber liegenden AlGaN-Mantelschicht induzieren können, wodurch sogenannte „Strommikropfade“ und „Trägerlokalisierungsstrukturen“ entstehen.

Ringförmige Hochwinkel-Dunkelfeld-Raster-TEM (HAADF-STEM) und mikroskopische energiedispersive Röntgenspektroskopie zeigen, dass Ga-reiche Zonen, die sich entlang bestimmter Richtungen (z. B. θ ≈ 68°) innerhalb der AlGaN-Mantelschicht erstrecken, den Makrostufen auf der AlN-Vorlage entsprechen. Diese Ga-reichen Regionen weisen eine höhere Leitfähigkeit auf und können als Strommikropfade fungieren, indem sie den injizierten Strom zu Bereichen innerhalb der Quantentöpfe (QWs) mit stärkerer Trägerlokalisierung (dh den geneigten QW-Regionen) leiten. Die geneigten QWs, die durch größere Wellbreiten und eine geringere Al-Zusammensetzung gekennzeichnet sind, bilden lokalisierte Potentialminima, die das Einfangen von Trägern und die Strahlungsrekombination begünstigen.

Abb. 7 TEM-Bild (HAADF-Modus), das die Modulation der Zusammensetzung und die Versetzungsverteilung in AlGaN zeigt, die durch Makroschritte auf der zugrunde liegenden AlN-Matrize induziert wird

Abb. 7 TEM-Bild (HAADF-Modus), das die Modulation der Zusammensetzung und die Versetzungsverteilung in AlGaN zeigt, die durch Makroschritte auf der zugrunde liegenden AlN-Matrize induziert wird

Die ortsaufgelöste Kathodolumineszenzspektroskopie (SRCL) bestätigt außerdem, dass Regionen, die den sanften Steigungen (d. h. Makrostufenkanten) auf der Oberfläche entsprechen, eine stärkere und rotverschobene Lumineszenz aufweisen, was auf eine effektive Trägerlokalisierung in diesen Bereichen hinweist. Der synergistische Effekt dieser durch Template-Makroschritte induzierten Trägerlokalisierungsstruktur und der aktuellen Mikropfade wird als Schlüsselmechanismus für die Erzielung hocheffizienter AlGaN-basierter Tief-UV-LEDs angesehen.

Abb. 8 (a) Spektral integrierte CL-Intensitätskartierung und (b) Karten der Energieverteilung mit niedrigeren/höheren Spitzenenergien von AlGaN-QWs, die die Eigenschaften der Trägerlokalisierung offenbaren

Abb. 8 (a) Spektral integrierte CL-Intensitätskartierung und (b) Karten der Energieverteilung mit niedrigeren/höheren Spitzenenergien von AlGaN-QWs, die die Eigenschaften der Trägerlokalisierung offenbaren

Die Qualität der AlN-Vorlage und die Grenzflächentechnik zwischen ihr und der AlGaN-Epitaxieschicht sind von zentraler Bedeutung für die Verbesserung der UV-LED-Leistung. Durch verschiedene Ansätze wie Hochtemperaturglühen, strukturierte Substrate, auf Si-Dotierung basierende Gittertechnik und die Verwendung von Makroschritten zur Induktion der Ladungsträgerlokalisierung ist es möglich, die Dichte der Fadenversetzungen effektiv zu reduzieren, die Spannungsverteilung zu steuern und die Effizienz der Strominjektion und Lichtextraktion zu optimieren.

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Verweise:

  1. Hagedorn, S., Walde, S., Knauer, A., Susilo, N., Pacak, D., Cancellara, L., … & Weyers, M. (2020). Status und Aussichten von AlN‐Templaten auf Saphir für ultraviolette Leuchtdioden. physica status solidi (a), 217(14), 1901022.
  2. Uesugi, K., Shojiki, K., Tezen, Y., Hayashi, Y. & Miyake, H. (2020). Unterdrückung versetzungsbedingter spiralförmiger Hügel in MOVPE-gewachsenem AlGaN auf einer gegenüberliegend getemperten, durch Sputtern abgeschiedenen AlN-Vorlage. Angewandte Physikbriefe, 116(6).
  3. Walde, S., Huang, CY, Tsai, CL, Hsieh, WH, Fu, YK, Hagedorn, S., … & Huang, CY (2022). Hochwertige AlGaN-Epitaxie auf gitterkonstruierbarer AlN-Vorlage für Hochleistungs-UVC-Leuchtdioden. Acta Materialia, 226, 117625.
  4. Kojima, K., Nagasawa, Y., Hirano, A., Ippommatsu, M., Honda, Y., Amano, H., … & Chichibu, SF (2019). Trägerlokalisierungsstruktur kombiniert mit aktuellen Mikropfaden in AlGaN-Quantentöpfen, die auf einer AlN-Vorlage mit Makrostufen gewachsen sind. Angewandte Physikbriefe, 114(1).

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