Formation de piqûres en forme de V dans les films de nitrure cultivés par dépôt chimique en phase vapeur métalorganique

Formation de piqûres en forme de V dans les films de nitrure cultivés par dépôt chimique en phase vapeur métalorganique

Hyung Koun Cho∗

Département de génie métallurgique, Université Dong-A, Busan 604-714

Jeong Yong Lee

Département de science et génie des matériaux,

Institut avancé coréen des sciences et de la technologie, Daejon 305-701

Nous avons étudié la formation de piqûres en forme de V dans des films de nitrure tels que InGaN/GaN et AlGaN/GaN cultivés sur un substrat de saphir en utilisant la microscopie électronique à transmission. Le mécanisme de formation des piqûres dépend fortement des compositions d'indium (In) et d'aluminium (Al) dans InxGéorgie1−xN et AlxGéorgie1−xN couches, respectivement. Avec l'augmentation de la composition d'indium, des piqûres en forme de V provenaient du sommet des dislocations de filetage vers les limites de désadaptation d'empilement induites par les défauts d'empilement et la croissance d'îlots tridimensionnels au stade initial en raison de la grande disparité de réseau. Avec l'augmentation de la composition de l'aluminium, l'origine des piqûres variait également de l'ondulation de surface due à la déformation élastique d'inadaptation au sommet des dislocations de filetage.

Numéros PACS : 61.72.Ff, 68.55.Ln, 68.55.-a

Mots-clés : Pit, Nitrure, TEM, AlGaN, InGaN

INTRODUCTION

Les semi-conducteurs à base de Wurtzite GaN (GaN, InGaN et AlGaN) font actuellement l'objet d'énormes recherches en tant que matériaux prometteurs pour les dispositifs optoélectroniques, à haute température et à haute puissance en raison de certaines propriétés telles qu'une large bande interdite directe, une stabilité thermique élevée et une forte interatomique. obligations [1, 2]. Pour dansxGéorgie1−xN et AlxGéorgie1−xN couches cultivées sur GaN, une augmentation des compositions d'indium (In) et d'aluminium (Al) peut inévitablement provoquer des déformations inadaptées dans les films. Au-delà d'une épaisseur critique, plusieurs défauts structuraux tels que des dislocations de désajustement, des défauts d'empilement, des creux en forme de V, etc., sont générés par la relaxation plastique [3, 4]. Cependant, même à des épaisseurs plus faibles, la relaxation élastique peut être induite par la formation d'îlots, d'ondulations de surface, etc., comme observé dans InGaP/InAsP, In0.77Ga0.23As/InGaAs, SiGe/Si, et ainsi de suite [5-7 ].De plus, une augmentation de la composition en In peut provoquer l'inhomogénéité chimique de l'InxGéorgie1−xN couches de puits en raison de la mauvaise miscibilité entre InN et GaN [8, 9].La faible solubilité de l'In dans le GaN a été calculée comme étant inférieure à 6 % à 800 C en utilisant le modèle de Stringfellow [10].Ces propriétés peuvent influencer de manière significative les propriétés optiques et structurelles des dispositifs [11, 12].

Récemment, nous avons rapporté deux modèles de formation de puits en forme de V dans des puits quantiques multiples (MQW) InGaN/GaN avec une composition élevée en In [13]. De plus, le caractère indésirable et l'effet sur les propriétés d'émission de ces piqûres ont été précédemment démontrés par microscopie électronique à transmission (MET), cathodeluminescence et photoluminescence [3, 14, 15]. Pour la suppression de la formation de piqûres, par conséquent, une compréhension claire des mécanismes de formation de piqûres est nécessaire et la microstructure des piqûres observées dans divers films de nitrure III cultivés sur un substrat de saphir doit être évaluée en détail. Dans ce travail, nous avons étudié la formation de fosses provenant de différentes sources dans les hétérostructures InGaN/GaN et AlGaN/GaN avec diverses compositions d'In et d'Al en utilisant la MET.

II. EXPÉRIMENTAL

Tous les échantillons ont été cultivés sur des substrats de saphir de plan c avec une couche de nucléation GaN nominale de 25 nm d'épaisseur par un réacteur horizontal de dépôt chimique en phase vapeur métalorganique fonctionnant à basse pression. Le triméthylgallium, le triméthylindium, le triméthylaluminium et l'ammoniac ont été utilisés comme précurseurs de source pour Ga, In, Al et N, respectivement. Afin d'analyser l'effet de la contrainte sur le mécanisme de formation de piqûres dans les nitrures III, des couches épaisses d'InxGa1−xN (∼ 800 A) ont été cultivées à des températures allant de 830 ◦C (xDans = 35 %) à 880 ◦C (xDans = 10 %) et des couches épaisses d'AlxGa1−xN (1000 A) ont été développées à 1040 C après croissance de la couche de GaN sous-jacente dopée Si de ∼2 mm d'épaisseur à 1080 C. Les compositions In et Al dans le InxGéorgie1−xN et AlxGéorgie1−xLes couches N étaient respectivement de 10, 13, 19 et 35 % et 16, 25, 44 et 54 %.

Afin de caractériser la formation de piqûres de nitrures III, des échantillons MET ont été préparés en coupe transversale le long de l'axe de la zone [11-20] en utilisant un polissage mécanique Tripod suivi d'un broyage d'ions Ar à basse température à 4,5 kV dans un Gatan DuoMill 660 DIF avec vitesse de secteur contrôler. L'énergie ionique a été progressivement réduite au cours des étapes finales de l'amincissement pour minimiser les dommages de surface des échantillons. Des images en fond clair (BF) et des images MET haute résolution (HRTEM) ont été enregistrées sur un TEM JEOL JEM-2000EX à 200 kV et JEOL JEM-3010EX à 300 kV.

III. RÉSULTATS ET DISCUSSION

Pour étudier l'effet de la composition d'Al sur la formation de fosses, des micrographies MET en champ clair en coupe transversale de l'AlxGéorgie1−xLes couches N cultivées avec diverses compositions d'Al sur la couche tampon de GaN ont été obtenues comme le montre la Fig. 1. La composition critique théorique d'Al sur la formation de la dislocation inadaptée dans le 1000 A AlxGéorgie1−xLa couche de N cultivée sur des couches de GaN est inférieure à 15 % [16]. Aucune fosse n'est détectée dans l'AlxGéorgie1−xN couches avec jusqu'à 25 % de composition en Al. Seuls les défauts d'empilement et les fissures dans les couches d'AlGaN sont observés en raison respectivement de la déformation de décalage et de la différence de coefficient thermique (non illustré). Pour l'Al0.44Géorgie0.56Échantillon N/GaN, cependant, la surface de l'Al0.44Géorgie0.56La couche N montre de nombreuses piqûres qui ne sont pas associées à des défauts structurels tels que des dislocations de filetage, des défauts d'empilement, etc. 1(b) et (d)]. La taille de ces piqûres est très petite, un diamètre moyen de 7 nm et une hauteur moyenne de 3 nm, par rapport à celle des piqûres dans les couches d'InGaN cultivées sur GaN [13, 14, 16]. On pense que la formation de fosses dans Al0.44Géorgie0.56Le N/GaN peut être attribué à l'ondulation de surface par l'augmentation de la déformation élastique observée dans les systèmes semi-conducteurs III-V et II-VI [5, 6].

La densité de la fosse est supérieure à 1010 cm−2 dans la superficie. D'autre part, des dislocations inadaptées sont générées à l'interface de l'Al0.54Géorgie0.46Échantillon de N/GaN afin de relâcher plastiquement la contrainte de mésajustement stockée, comme le montre la figure 1 (c). De plus, des piqûres en forme de V associées à des dislocations de filetage au fond sont observées comme des hétérostructures InGaN/GaN. Ces fosses en forme de V ont une pyramide inversée hexagonale ouverte avec des parois latérales [14, 16].

 Images MET en champ clair en coupe transversale

Fig. 1 Images MET en fond clair en coupe utilisant g = 0002 de l'AlxGéorgie1−xN couches cultivées avec la composition en Al de (a) 16 %, (b) 44 % et (c) 54 %. (d) Image HRTEM obtenue à partir du rectangle en pointillés en (b). Les lignes pointillées indiquent l'AlxGéorgie1−xInterface N/GaN.

En conséquence, nous avons classé l'origine de la formation de la fosse dans l'AlxGéorgie1−xN cultivé sur la couche tampon de GaN en deux modèles comme le montrent les Fig. 4(a) et (d). Pour l'AlxGéorgie1−xCouche de N avec une composition d'Al ∼ 40 %, des piqûres sont générées par l'ondulation de la surface due à la déformation élastique stockée [Fig. 4(d)]. Pour l'AlxGéorgie1−xCouche de N avec plus de 50 % de composition en Al, cependant, les piqûres sont principalement générées au sommet des dislocations de filetage [Fig. 4(a)].

La figure 2 montre les micrographies MET en champ clair en coupe de l'InxGéorgie1−xN couches cultivées avec diverses compositions d'In sur la couche tampon de GaN. La composition théorique critique de l'In sur la formation de la dislocation inadaptée du ∼800˚A InxGéorgie1−xLa croissance de N sur les couches de GaN est inférieure à 5 %, au-dessous de laquelle les couches d'InGaN présentent une croissance cohérente [16]. Par conséquent, nous nous attendons à ce que la composition en In de tous les InxGéorgie1−xN couches étudiées ici pour avoir une valeur supérieure à la composition In critique sur la formation de la dislocation inadaptée. Pour dans0.1Géorgie0.9N/GaN, aucun défaut structurel tel que dislocations inadaptées, failles d'empilement, piqûres, etc., n'a été observé dans la couche In0.1Ga0.9N. Avec une nouvelle augmentation de la composition de l'InxGéorgie1−xN couche (xDans = 13%), les fosses en forme de V sont générées pour détendre la contrainte de mésajustement stockée, comme indiqué précédemment [14]. Il a été rapporté qu'une fosse en forme de V est toujours connectée à une dislocation de filetage de la couche tampon de GaN au fond et seule une petite fraction des dislocations de filetage provoque la formation de fosses en forme de V dans les couches d'InGaN et les MQW InGaN/GaN [14]. Cependant, la densité des fosses en forme de V dans l'In0.19Géorgie0.81La couche N de la figure 2 (c) a une valeur plus grande que la densité de dislocation de filetage dans la couche tampon de GaN, ce qui indique que la formation de fosses en forme de V dans l'InGaN avec une composition élevée en In a une origine différente, comme indiqué précédemment pour les systèmes InGaN/GaN MQW [13]. Nous avons rapporté que dans les MQW InGaN/GaN avec une composition élevée en In ( composition 30 % de composition en In), la plupart des piqûres en forme de V sont générées à partir de limites de mésappariement d'empilement induites par des défauts d'empilement [13]. Bien que l'In0.19Géorgie0.81Le N/GaN utilisé ici a une composition en In inférieure à 20 %, la partie des piqûres en forme de V provient des limites de désadaptation d'empilement induites par des défauts d'empilement dus à l'augmentation de l'épaisseur de la couche d'InGaN [Fig. 3(a)] par rapport à l'InGaN/GaN MQW. Pour dans0.35Géorgie0.65N/GaN, fosses en forme de V avec une densité de plus de 1010 cm−2 sont observés en surface. Contrairement aux fosses dans l'In0.19Géorgie0.81Échantillon N/GaN, l'In0.35Géorgie0.65Les régions N avec des surfaces supérieures plates (0001) entre les fosses ont un grand nombre de défauts d'empilement et de limites de mésappariement d'empilement formées au stade de croissance initial d'InGaN [Fig. 3(b)], c'est-à-dire des structures colonnaires comprenant des failles d'empilement. Pour assouplir le grand décalage de réseau entre In0.35Géorgie0.65N et GaN, l'In initial0.35Géorgie0.65La couche N a été développée avec la morphologie d'îles à facettes tridimensionnelles (3D) [17]. Une forte densité de défauts d'empilement est clairement visible dans les îlots et les frontières entre sous-grains par îlots sont visibles comme la croissance d'une couche de nucléation GaN développée sur substrat saphir [18].

Images MET en champ clair en coupe transversale

Fig. 2 Images MET en champ clair en coupe utilisant g = 0002 de l'InxGéorgie1−xN couches cultivées avec la composition en In de (a) 10 %, (b) 13 %, (c) 19 % et (d) 35 % sur la couche tampon de GaN. Les lignes pointillées indiquent l'InxGéorgie1−xInterface N/GaN.

Par conséquent, nous pensons que les fosses dans l'In0.35Géorgie0.65Les échantillons N/GaN sont causés par une telle croissance 3D due au décalage du réseau lors de la croissance initiale de la couche d'InGaN.

En conséquence, nous avons classé l'origine de la formation de fosses dans l'InxGéorgie1 foisN cultivé sur la couche tampon de GaN en trois modèles, comme le montrent les figures 4 (a), (b) et (c). Pour l'InxGéorgie1 foisCouche N de faible composition en In, des piqûres sont générées au sommet des dislocations de filetage [Fig. 4(a)]. Pour l'InxGéorgie1 foisCouche N de composition moyenne, les piqûres sont principalement générées à partir des limites de non-concordance d'empilement induites par les failles d'empilement [Fig. 4(b)]. Une nouvelle augmentation de la composition de l'InxGéorgie1 foisLa couche N entraîne la croissance d'îlots 3D au stade initial et la formation de fosses à la croissance continue [Fig. 4(c)].

Image HRTEM de la fosse V

Fig. 3 (a) Image HRTEM obtenue à partir du rectangle en pointillés de la Fig. 2 (c). La fosse en forme de V observée présente une faille d'empilement sur les plans (0001) dans sa position inférieure. (b) Image HRTEM obtenue à partir de l'In0.35Géorgie0.65N sur la couche tampon GaN.

Modèles schématiques pour la formation de fosses en V

Fig. 4 Modèles schématiques de formation de fosses liés à (a) une dislocation de filetage observée dans les hétérostructures InGaN/GaN et AlGaN/GaN, (b) une frontière de mésappariement d'empilement induite par des failles d'empilement et (c) la croissance d'îlots 3D au stade initial observée dans une hétérostructure InGaN/GaN, et (d) l'ondulation de surface due à la déformation élastique de décalage observée dans une hétérostructure AlGaN/GaN.

IV. RÉSUMÉ

La formation de la fosse en InxGéorgie1 foisN et AlxGéorgie1 foisDes couches de N avec diverses compositions d'In et d'Al cultivées sur les couches tampons de GaN ont été étudiées par MET. Nous avons constaté que les piqûres étaient formées à partir de diverses origines telles que les dislocations de filetage, les limites de non-concordance d'empilement, la croissance d'îlots 3D et l'ondulation de surface en fonction des compositions d'In et d'Al.

REMERCIEMENTS

Ce travail a été soutenu par une subvention n° R01-2002-000-00096-0 de la Korea Science & Engineering Foundation et du programme de recherche universitaire du ministère de l'Information et de la Communication de la République de Corée.

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