AlN テンプレート上の AlGaN エピタキシャル成長の進歩と UV-LED への応用 +

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近年、AlGaN ベースの紫外発光ダイオード (UV-LED) は、医療、滅菌、センシング、通信などの分野で幅広い応用の可能性を示しています。しかし、短波長 UV-LED、特に紫外 B (UVB、320 ～ 280 nm) および紫外 C (UVC、280 ～ 200 nm) スペクトル帯域の UV-LED は、依然として、低い発光効率、高い動作電圧、制限されたデバイス寿命などの重大な課題に直面しています。基本的に、これらの性能のボトルネックは、エピタキシャル材料の品質、特に基礎となる AlN テンプレートの品質、およびテンプレートとその後成長する AlGaN エピタキシャル層間の格子不整合と歪みの管理に起因します。

1. AlN テンプレートの準備と最適化: 高温アニーリングとパターン化された界面

高品質の AlN テンプレートは、効率的な AlGaN エピタキシーの基盤です。従来の方法では、サファイア基板上に成長したAlNは、格子不整合により通常10¹¹〜10¹²cm-²程度の高密度の貫通転位密度（TDD）を生成する傾向があり、その後のデバイスの性能に重大な影響を与えます。 TDDを削減するために、研究者らは「ラフ・トゥ・スムース」成長モード、高温アニーリング（HTA）、パターン化された界面などのさまざまな技術を開発してきました。

HTA 手法は、三宅らが最初に提案した手法です。 2016 年には、AlN 層を約 1700°C でアニールすることが含まれており、これにより、1 μm より薄い層であっても TDD を 1 桁以上減少させることができます。この技術は、MOVPE で成長させた AlN だけでなく、スパッタ堆積した AlN にも適用でき、MOVPE に固有の敏感な核生成プロセスを回避します。研究によると、対面アニールでスパッタ蒸着したAlN（FFA Sp-AlN）テンプレートは、従来のMOVPE-AlNテンプレートよりも2桁低い、1.8×106cm-2もの低い螺旋型および混合型転位密度を達成できることが示されている。ただし、HTA は表面に AlON アイランドを形成する可能性もあり、その後のエピタキシャル界面の品質に影響を与える可能性があります。

図 1 さまざまな TDD 削減技術によって達成された貫通転位密度と AlN 層の厚さの関係

図 2 スパッタ堆積され高温アニールされた AlN テンプレート上の MOVPE 成長 AlN の界面にある AlON アイランド

エピタキシャル横方向成長 (ELO) やナノパターン化サファイア基板 (NPSS) などのパターン化された界面技術は、横方向成長による転位の曲がりや消滅を促進することで TDD を低減します。たとえば、ピッチが 3.5μm のストライプパターンの AlN/サファイアでは、横方向に成長した領域の TDD は 3×10⁸cm⁻2 まで低くなります。さらに、パターン化された界面は内部全反射を抑制することで光抽出効率を高めます。 UVC LED の場合、これにより光抽出効率が約 13% 向上します。

図 3 異なるサファイアオフカット角度を持つトレンチパターン AlN/サファイア上の ELO AlN の断面 STEM 画像。転位分布と表面ステップが示されています。

2. AlN テンプレート上で AlGaN を成長させる際の課題: ひずみ管理と転位制御

格子不整合によって引き起こされる歪み緩和は、AlN テンプレート上に AlGaN エピタキシャル層を成長させる際の重要な課題です。より低いＡｌ組成を有するＵＶＢ ＬＥＤ（例えば、Ａｌ0.6Ｇａ0.4Ｎ）の場合、ひずみ緩和はしばしば表面粗化およびミスフィ​​ット転位の形成を引き起こし、それによって非発光再結合中心が増加する。

研究によると、AlN テンプレートの TDD と格子定数は、AlGaN の歪み緩和挙動に直接影響を与えます。 AlN テンプレートの TDD が低すぎる場合 (たとえば、<5×108cm-2)、AlGaN 層には歪みを緩和するのに十分な既存の貫通転位が不足し、成長中に新しい転位が容易に誘発され、代わりに TDD が増加します。したがって、低い転位密度を維持しながら歪みを効果的に緩和する「最適刃状転位密度」 (ρₑ,opt) が存在します。たとえば、厚さ 1.6 μm の Al0.63Ga0.37N 層の場合、ρₑ,opt は約 7.0 ～ 8.0×10⁸cm-2 になります。

さらに、基板のオフカット角は、AlGaN の成長形態に大きな影響を与えます。オフカット角が小さい（たとえば、0.2°）と、転位誘発性の螺旋ヒロックが形成される可能性がありますが、オフカット角が大きい（たとえば、1.0°）と、これらのヒロック構造を効果的に抑制し、表面の平坦性を向上させることができます。ただし、オフカット角が大きすぎるとステップバンチングが発生し、組成の不均一性や発光性能の低下につながる可能性があります。

図 4 (ac) FFA Sp-AlN テンプレートと (d) 基板オフカット角が異なる MOVPE-AlN テンプレート上で成長させた AlGaN 層 (構造タイプ II) の表面形態を比較したノマルスキー顕微鏡画像: (a) 0.2°、(b) 0.6°、(c) 1.0°

3. AlN への Si ドーピングによる格子エンジニアリングと AlGaN 品質の向上

AlGaN エピタキシーとの適合性を高めるために AlN テンプレートの格子定数をさらに設計するために、研究者らは、AlN の Si ドーピング (AlN:Si) による格子設計を提案しました。高濃度の Si ドーピングは空孔の形成を促進します。これらの空孔は刃状転位と相互作用し、転位の傾斜を引き起こし、それによって成長方向に沿って面内の格子定数を徐々に増加させます。

Walde らの研究によると、面内ひずみ状態 (ε_バツAlN:Si 層の厚さ (h) およびバッファーの初期刃状転位密度 (ρₑ,buffer) は、次の関係によって関係付けられます。

ここで、A は比例定数 (約 8.1×10⁻²nm) です。 h を調整することにより、AlN テンプレートの面内格子定数を圧縮ひずみから引張ひずみに徐々に移行させることができ、Al0.88Ga0.12N と AlN の格子差に相当する約 0.3% の最大格子膨張を達成できます。この格子工学により、比較的低い Al 含有量の厚い n-AlGaN 電流拡散層の成長が可能になります。

図5 面内ひずみ変化(f_AIN) AlN:Si 層の (a) バッファの初期エッジ TDD および (b) AlN:Si の厚さ

透過型電子顕微鏡 (TEM) 観察により、AlN:Si の刃状転位の傾斜が確認され、平均傾斜角は約 26.4°であり、理論的予測と一致しています。この格子工学戦略は UVC LED の製造にうまく適用され、TDD を約 7.0×10⁸cm⁻² に維持しながら、Al 含有量が 63% の厚さ 1.6μm の n-AlGaN 層を可能にし、それによってデバイスの直列抵抗を低減し、電力変換効率を改善しました。

図 6 (a) a 軸 [11-20] および (b) m 軸 [1-100] 方向に沿った AlN:Si の刃状転位の傾斜を検証する正確ゾーン暗視野 TEM 像

4. インターフェース構造エンジニアリングとデバイス性能の相関関係: マクロステップと現在のマイクロパス

AlN テンプレート表面の微細な形態は、後続の AlGaN エピタキシャル層の構造と光電子特性に直接影響します。研究によると、マクロステップを持つ AlN テンプレートは、上にある AlGaN クラッド層に組成変調と厚さのうねりを引き起こし、いわゆる「電流マイクロパス」や「キャリア局在化構造」を形成する可能性があります。

高角度環状暗視野走査型TEM（HAADF-STEM）と顕微エネルギー分散型X線分光法により、AlGaNクラッド層内の特定の方向（例：θ≈68°）に沿って伸びるGaリッチゾーンがAlNテンプレート上のマクロステップに対応していることが明らかになった。これらの Ga リッチ領域はより高い導電性を示し、電流マイクロパスとして機能し、注入電流を量子井戸 (QW) 内のキャリア局在化が強い領域 (つまり、傾斜 QW 領域) に向けることができます。より大きな井戸幅とより低い Al 組成を特徴とする傾斜 QW は、キャリアの捕獲と放射再結合に有利な局所的なポテンシャル最小値を形成します。

図 7 下地の AlN テンプレート上のマクロステップによって誘起された AlGaN の組成変調と転位分布を示す TEM 画像 (HAADF モード)

空間分解カソードルミネッセンス（SRCL）分光法では、表面の緩やかな傾斜（マクロステップエッジ）に対応する領域がより強い赤方偏移したルミネセンスを示し、これらの領域でのキャリアの局在が効果的であることがさらに確認されました。このテンプレートマクロステップ誘起のキャリア局在構造と電流マイクロパスの相乗効果は、高効率のAlGaNベースの深紫外LEDを実現するための重要なメカニズムと考えられています。

図 8 (a) キャリア局在特性を明らかにする、AlGaN QW のスペクトル積分 CL 強度マッピングと (b) 低ピーク/高ピーク エネルギー分布マップ

AlN テンプレートの品質と、AlN テンプレートと AlGaN エピタキシャル層の間の界面エンジニアリングが、UV-LED の性能向上の中心となります。高温アニーリング、パターン化された基板、Siドーピングベースの格子工学、キャリア局在化を誘導するマクロステップの利用などのさまざまなアプローチを通じて、貫通転位密度を効果的に低減し、ひずみ分布を管理し、電流注入と光取り出し効率を最適化することが可能です。

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参考文献：

1. Hagedon, S.、Walde, S.、Knauer, A.、Susilo, N.、Pacak, D.、Cancellara, L.、… & Weyers, M. (2020)。紫外発光ダイオード用サファイア上のAlNテンプレートの現状と展望。物理学ステータス固体 (a)、217(14)、1901022。
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3. Walde, S.、Huang, CY、Tsai, CL、Hsieh, WH、Fu, YK、Hagedon, S.、… & Huang, CY (2022)。高出力 UVC 発光ダイオード用の格子設計可能な AlN テンプレート上の高品質 AlGaN エピタキシー。アクタ マテリアリア、226、117625。
4. 小島和也、長澤裕也、平野明、一本松正、本多裕、天野博… & 秩父、SF (2019)マクロステップを備えた AlN テンプレート上に成長した AlGaN 量子井戸内の電流マイクロパスと組み合わせたキャリア局在構造。応用物理学レター、114(1)。