AlN 템플릿의 AlGaN 에피택셜 성장 및 UV-LED에서의 응용 분야의 발전 +

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최근 몇 년 동안 AlGaN 기반 자외선 발광 다이오드(UV-LED)는 의료 치료, 살균, 감지 및 통신과 같은 분야에서 광범위한 응용 가능성을 보여주었습니다. 그러나 단파장 UV-LED, 특히 자외선 B(UVB, 320~280nm) 및 자외선 C(UVC, 280~200nm) 스펙트럼 대역의 LED는 여전히 낮은 발광 효율, 높은 작동 전압, 제한된 장치 수명 등 심각한 문제에 직면해 있습니다. 기본적으로 이러한 성능 병목 현상은 에피택셜 재료의 품질, 특히 기본 AlN 템플릿의 품질과 템플릿과 이후에 성장되는 AlGaN 에피택셜 레이어 간의 격자 불일치 및 변형 관리에서 비롯됩니다.

1. AlN 템플릿 준비 및 최적화: 고온 어닐링 및 패턴 인터페이스

고품질 AlN 템플릿은 효율적인 AlGaN 에피택시의 기초입니다. 기존 방법에서 사파이어 기판에서 성장한 AlN은 격자 불일치로 인해 일반적으로 1011~1012cm⁻² 정도의 고밀도 TDD(스레딩 전위 밀도)를 생성하여 후속 장치 성능에 심각한 영향을 미치는 경향이 있습니다. TDD를 줄이기 위해 연구자들은 "거친에서 매끄러운" 성장 모드, 고온 어닐링(HTA) 및 패턴화된 인터페이스를 포함한 다양한 기술을 개발했습니다.

Miyake et al.이 처음 제안한 HTA 기술. 2016년에는 약 1700°C에서 AlN 층을 어닐링하는 작업이 포함되어 있으며, 이는 1μm보다 얇은 층의 경우에도 TDD를 10배 이상 줄일 수 있습니다. 이 기술은 MOVPE 성장 AlN뿐만 아니라 스퍼터 증착 AlN에도 적용 가능하여 MOVPE 고유의 민감한 핵 생성 프로세스를 우회합니다. 연구에 따르면 대면 어닐링 스퍼터 증착 AlN(FFA Sp-AlN) 템플릿은 기존 MOVPE-AlN 템플릿보다 두 자릿수 낮은 1.8×10⁶ cm⁻²만큼 낮은 나사 및 혼합형 전위 밀도를 달성할 수 있습니다. 그러나 HTA는 표면에 AlON 섬을 형성하여 후속 에피택셜 인터페이스의 품질에 잠재적으로 영향을 미칠 수도 있습니다.

그림 1 다양한 TDD 감소 기술로 달성된 스레딩 전위 밀도 대 AlN 층 두께

그림 2. 스퍼터 증착 및 고온 어닐링된 AlN 템플릿의 MOVPE 성장 AlN 경계면에 있는 AlON 섬

ELO(에피택셜 측면 과성장) 및 NPSS(나노패턴 사파이어 기판)와 같은 패턴 인터페이스 기술은 측면 성장을 통해 전위 굽힘 또는 소멸을 촉진하여 TDD를 줄입니다. 예를 들어, 3.5μm 피치의 줄무늬 패턴 AlN/사파이어에서 측면으로 자란 영역의 TDD는 3×10⁸cm⁻²만큼 낮을 수 있습니다. 또한, 패턴화된 인터페이스는 내부 전반사를 억제하여 광 추출 효율을 향상시킵니다. UVC LED의 경우 이는 광 추출 효율을 약 13% 향상시킬 수 있습니다.

그림 3. 전위 분포와 표면 단계를 보여주는 다양한 사파이어 오프컷 각도를 갖는 트렌치 패턴 AlN/사파이어의 ELO AlN 단면 STEM 이미지

2. AlN 템플릿에서 AlGaN 성장의 과제: 변형률 관리 및 전위 제어

격자 불일치로 인한 변형 완화는 AlN 템플릿에서 AlGaN 에피택셜 층을 성장시킬 때 중요한 과제입니다. Al 조성이 낮은 UVB LED(예: Al₀.₆Ga₀.₄N)의 경우 변형 완화로 인해 표면이 거칠어지고 부적합 전위가 형성되어 비방사성 재결합 중심이 증가하는 경우가 많습니다.

연구에 따르면 AlN 템플릿의 TDD와 격자 상수는 AlGaN의 변형 완화 동작에 직접적인 영향을 미칩니다. AlN 템플릿의 TDD가 너무 낮은 경우(예: <5×10⁸cm⁻²), AlGaN 층에는 변형을 완화할 만큼 충분한 기존 스레드 전위가 부족하여 성장 중에 새로운 전위를 쉽게 유도하고 대신 TDD를 증가시킵니다. 따라서 낮은 전위 밀도를 유지하면서 변형률을 효과적으로 완화하는 "최적 가장자리 전위 밀도"(ρₑ,opt)가 존재합니다. 예를 들어, 1.6μm 두께의 Al₀.₆₃Ga₀.₃₇N 층의 경우 ρₑ,opt는 대략 7.0–8.0×10⁸cm⁻² 사이입니다.

추가적으로, 기판 오프컷 각도는 AlGaN의 성장 형태에 상당한 영향을 미칩니다. 작은 오프컷 각도(예: 0.2°)는 전위로 인한 나선형 언덕의 형성으로 이어질 수 있는 반면, 큰 오프컷 각도(예: 1.0°)는 이러한 언덕 구조를 효과적으로 억제하고 표면 평탄도를 향상시킬 수 있습니다. 그러나 오프컷 각도가 너무 크면 스텝 번칭이 발생하여 조성이 불균일해지고 발광 성능이 저하될 수 있습니다.

그림 4 (ac) FFA Sp-AlN 템플릿과 (d) 다양한 기판 오프컷 각도를 갖는 MOVPE-AlN 템플릿에서 성장한 AlGaN 층(구조 유형-II)의 표면 형태를 비교하는 Nomarski 현미경 이미지: (a) 0.2°, (b) 0.6°, (c) 1.0°

3. AlN의 Si-도핑을 통한 격자 엔지니어링 및 AlGaN 품질 향상

AlGaN 에피택시와의 더 나은 호환성을 위해 AlN 템플릿의 격자 상수를 추가로 엔지니어링하기 위해 연구원들은 AlN(AlN:Si)의 Si 도핑을 통한 격자 엔지니어링을 제안했습니다. 높은 Si 도핑은 공극 형성을 촉진합니다. 이러한 공극은 가장자리 전위와 상호 작용하여 전위 경사를 유발하고 이에 따라 성장 방향을 따라 면내 격자 상수가 점차 증가합니다.

Walde 등의 연구에 따르면 면내 변형 상태(ε_엑스AlN:Si 층의 AlN:Si)는 두께(h)와 버퍼의 초기 가장자리 전위 밀도(ρₑ,buffer)와 다음 관계에 의해 관련됩니다.

여기서 A는 비례 상수(약 8.1×10⁻²nm)입니다. h를 조정함으로써 AlN 템플릿의 면내 격자 상수는 압축 변형에서 인장 변형으로 점진적으로 전환되어 Al₀.₈₈Ga₀.₁₂N과 AlN 사이의 격자 차이에 해당하는 약 0.3%의 최대 격자 팽창을 달성할 수 있습니다. 이러한 격자 엔지니어링을 통해 상대적으로 Al 함량이 낮은 두꺼운 n-AlGaN 전류 확산 층의 성장이 가능합니다.

그림 5 면내 변형률 변화(f_AIN) AlN:Si 층 대 (a) 버퍼의 초기 가장자리 TDD 및 (b) AlN:Si 두께

투과전자현미경(TEM) 관찰을 통해 AlN:Si의 가장자리 전위 경사가 이론적 예측과 일치하는 약 26.4°의 평균 경사각으로 확인되었습니다. 이 격자 엔지니어링 전략은 UVC LED 제조에 성공적으로 적용되어 Al 함량이 63%인 1.6μm 두께의 n-AlGaN 층을 구현하는 동시에 약 7.0×10⁸cm⁻²의 TDD를 유지함으로써 장치 직렬 저항을 줄이고 전력 변환 효율을 향상시킵니다.

그림 6 (a) a축 [11-20] 및 (b) m축 [1-100] 방향을 따라 AlN:Si의 가장자리 전위 경사를 검증하는 정확한 영역 암시야 TEM 이미지

4. 인터페이스 구조 엔지니어링과 장치 성능의 상관관계: 매크로스텝과 현재 마이크로패스

AlN 템플릿 표면의 미세한 형태는 후속 AlGaN 에피택셜 층의 구조와 광전자 특성에 직접적인 영향을 미칩니다. 연구에 따르면 매크로스텝이 있는 AlN 템플릿은 위에 있는 AlGaN 클래딩 층에서 구성 변조 및 두께 기복을 유도하여 소위 "전류 마이크로 경로" 및 "캐리어 위치 파악 구조"를 형성할 수 있음을 보여줍니다.

HAADF-STEM(고각 환형 암시야 스캐닝 TEM) 및 현미경 에너지 분산 X선 분광법은 AlGaN 클래딩 층 내에서 특정 방향(예: θ ≒ 68°)을 따라 확장되는 Ga가 풍부한 영역이 AlN 템플릿의 매크로스텝에 해당함을 보여줍니다. 이러한 Ga가 풍부한 영역은 더 높은 전도성을 나타내며 전류 마이크로경로로 작용하여 주입된 전류를 더 강한 캐리어 위치지정이 있는 양자 우물(QW) 내의 영역(즉, 경사진 QW 영역)으로 향하게 할 수 있습니다. 더 큰 우물 폭과 더 낮은 Al 조성을 특징으로 하는 경사진 QW는 캐리어 포착 및 방사 재결합을 선호하는 국지적 전위 최소값을 형성합니다.

그림 7 기본 AlN 템플릿의 매크로단계에 의해 유도된 AlGaN의 조성 변조 및 전위 분포를 보여주는 TEM 이미지(HAADF 모드)

공간적으로 분해된 음극발광(SRCL) 분광학은 표면의 완만한 경사면(즉, 매크로스텝 가장자리)에 해당하는 영역이 더 강하고 적색 편이 발광을 나타내며 이러한 영역에서 효과적인 캐리어 위치를 나타냄을 확인합니다. 이 템플릿-매크로스텝에 의해 유도된 캐리어 위치 파악 구조와 현재 마이크로 경로의 시너지 효과는 고효율 AlGaN 기반 원자외선 LED를 달성하기 위한 핵심 메커니즘으로 간주됩니다.

그림 8 (a) 스펙트럼적으로 통합된 CL 강도 매핑 및 (b) AlGaN QW의 더 낮거나 높은 피크 에너지 분포 맵으로 캐리어 위치 파악 특성을 나타냄

AlN 템플릿의 품질과 템플릿과 AlGaN 에피택셜 층 사이의 계면 엔지니어링은 UV-LED 성능을 향상시키는 데 핵심입니다. 고온 어닐링, 패턴화된 기판, Si 도핑 기반 격자 엔지니어링, 캐리어 위치 파악을 위한 매크로스텝 활용 등 다양한 접근 방식을 통해 스레딩 전위 밀도를 효과적으로 줄이고 변형률 분포를 관리하며 전류 주입 및 광 추출 효율을 최적화할 수 있습니다.

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참조:

1. Hagedorn, S., Walde, S., Knauer, A., Susilo, N., Pacak, D., Cancellara, L., … & Weyers, M. (2020). 자외선 발광다이오드용 사파이어의 AlN 템플릿 현황과 전망. 물리 상태 고체(a), 217(14), 1901022.
2. Uesugi, K., Shojiki, K., Tezen, Y., Hayashi, Y., & Miyake, H. (2020). 대면 어닐링된 스퍼터 증착 AlN 템플릿의 MOVPE 성장 AlGaN에서 전위로 인한 나선형 언덕 억제. 응용 물리학 편지, 116(6).
3. Walde, S., Huang, CY, Tsai, CL, Hsieh, WH, Fu, YK, Hagedorn, S., … & Huang, CY(2022). 고전력 UVC 발광 다이오드용 격자 엔지니어링 AlN 템플릿의 고품질 AlGaN 에피택시. Acta Materialia, 226, 117625.
4. Kojima, K., Nagasawa, Y., Hirano, A., Ippommatsu, M., Honda, Y., Amano, H., … & Chichibu, SF(2019). 매크로스텝을 사용하여 AlN 템플릿에서 성장한 AlGaN 양자 우물의 현재 마이크로경로와 결합된 캐리어 위치 파악 구조. 응용 물리학 편지, 114(1).