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1. Forschungshintergrund inkohärenter Schnittstellen
Funktionelle Materialschnittstellen haben große Aufmerksamkeit auf sich gezogen, da sie häufig neuartige physikalische und chemische Phänomene und Eigenschaften aufweisen, die sich von denen von Massenmaterialien unterscheiden. An Materialgrenzflächen wurden beispielsweise zweidimensionales Elektronengas, Grenzflächensupraleitung, Grenzflächenlumineszenz und Grenzflächenmagnetismus entdeckt. Diese interessanten Grenzflächenphänomene und -eigenschaften werden normalerweise auf starke physikalische und chemische Wechselwirkungen an der Grenzfläche zurückgeführt und treten daher meist an kohärenten und semikohärenten Grenzflächen auf.
Von der kohärenten Grenzfläche zur halbkohärenten Grenzfläche und dann zur inkohärenten Grenzfläche nimmt die Gitterfehlanpassung an der Grenzfläche weiter zu, was zu unterschiedlichen Anpassungsmechanismen für Gitterfehlanpassungen und Grenzflächenstrukturen an der Materialgrenzfläche führt. Die Gitterfehlanpassung der kohärenten Grenzfläche ist gering, und die Grenzflächenfehlanpassung wird durch die elastische Verformung zweier benachbarter Gitter ausgeglichen, wodurch eine perfekt angepasste Grenzflächenstruktur zwischen den Atomen an der Grenzfläche entsteht. Die Gitterfehlanpassung an der semikohärenten Grenzfläche ist moderat und wird durch die Bildung einer periodischen Anordnung von Grenzflächenfehlanpassungsversetzungen ausgeglichen. Die Gitterfehlanpassung an inkohärenten Grenzflächen ist sehr groß, und benachbarte Kristalle auf beiden Seiten der Grenzfläche behalten ihr ursprüngliches Gitter bei und sind starr zusammengestapelt, was die Bildung von Grenzflächenfehlanpassungsversetzungen erschwert. Obwohl inkohärente Grenzflächen aufgrund ihrer schlechten Gitteranpassung und schwachen Grenzflächenbindungsstärke häufiger vorkommen als die beiden anderen Grenzflächentypen, ist die Wechselwirkung an der Grenzfläche sehr schwach. Daher weisen inkohärente Schnittstellen selten einzigartige Grenzflächenphänomene und -eigenschaften auf, was die Erforschung und Anwendung inkohärenter Schnittstellen stark einschränkt.
2. Forschung zu ISchnittstellePPhänomene undPSeilschaftenaus AlN/Al2O3InkohärentISchnittstelle
Um neuartige Grenzflächenphänomene und -eigenschaften an inkohärenten Grenzflächen zu erforschen, hat ein Forschungsteam systematische Untersuchungen zu atomaren und elektronischen Strukturen und Grenzflächenwechselwirkungen an inkohärenten Grenzflächen durchgeführt. Es wurde festgestellt, dass es ungewöhnlich starke Grenzflächenwechselwirkungen an der nicht kohärenten Grenzfläche von AlN/Al2O3 (0001) mit großer Gitterfehlanpassung (~12 %) gibt. Die starke Grenzflächenwechselwirkung reguliert maßgeblich die atomare und elektronische Struktur sowie die Lumineszenzeigenschaften der AlN/Al2O3-Grenzfläche. Die Forschungsergebnisse zur Charakterisierung der Mikrostruktur mittels Transmissionselektronenmikroskopie deuten darauf hin, dass an der inkohärenten Grenzfläche von AlN/Al2O3 Grenzflächenfehlanpassungsversetzungsnetzwerke und Stapelfehler gebildet werden, was bei anderen inkohärenten Grenzflächen selten vorkommt.
Abb. 1 Mikroskopische Struktur der inkohärenten Grenzfläche AlN/Al2O3 (0001). (a, b) Transmissionselektronenmikroskopische Hellfeldbilder und ausgewählte Bereichselektronenbeugungsmuster von Querschnittsproben. Das epitaktische Wachstum eines AlN-Dünnfilms auf einem Al2O3-Substrat führte zu einem ungleichmäßigen Kontrast zwischen Hell und Dunkel an der Grenzfläche, was auf das Vorhandensein einer Spannungskonzentration an der Grenzfläche hinweist. (c, d) Transmissionselektronenmikroskopische Hellfeldbilder und ausgewählte Bereichselektronenbeugungsmuster planarer Proben. An der Schnittstelle bildet sich ein Grenzflächenfehlanpassungsversetzungsnetzwerk.
Das in der Atomschicht aufgelöste Spektrum des Energieverlusts der Valenzelektronen zeigt, dass die Bandlücke an der inkohärenten Grenzfläche von AlN/Al2O3 auf ~3,9 eV abnimmt und damit deutlich kleiner ist als die Bandlücke von AlN- und Al2O3-Massenmaterialien (5,4 eV bzw. 8,0 eV). First-Principles-Berechnungen deuten darauf hin, dass die Verringerung der Bandlücke an der Grenzfläche hauptsächlich auf die Bildung verzerrter AlN3O-Tetraeder und AlN3O3-Oktaeder an der Grenzfläche zurückzuführen ist, was zu einer Konkurrenz zwischen Al-N- und Al-O-Bindungen und einer Vergrößerung der Bindungslänge führt.
Abb. 2 Atomare und elektronische Strukturen der AlN/Al2O3-Grenzfläche ohne Stapelfehler. (a, b) Rastertransmissionselektronenmikroskopie-HAADF- und ABF-Bilder. Die Al-Atomoberfläche von AlN ist an der Grenzfläche direkt mit der O-Atomoberfläche von Al2O3 verbunden. Das Gitter aus AlN und Al2O3 ist starr gestapelt, wobei 8 AlN-Atomoberflächen zu 9 Al2O3-Atomoberflächen passen. An der Grenzfläche kommt es zur atomaren Rekonstruktion und Spaltung der Al-Atomsäulen (angezeigt durch den roten Pfeil). (c) Atomschichtaufgelöstes Valenzelektronen-Energieverlustspektrum. Die Bandlücke an der Grenzfläche verringerte sich auf ~3,9 eV und war damit deutlich kleiner als die von AlN- und Al2O3-Massenmaterialien.
Abb. 3 Atomare und elektronische Strukturen von AlN/Al2O3-Grenzflächenstörungszonen. (a, b) Rastertransmissionselektronenmikroskopie-HAADF- und ABF-Bilder. Der Grenzflächenstapelfehler entsteht auf der Seite von Al2O3, verändert jedoch nicht die Gitteranpassung der Materialien auf beiden Seiten der Grenzfläche. Die Grenzfläche verfügt immer noch über 8 AlN-Atomflächen, die zu 9 Al2O3-Atomflächen passen. (c) Atomschichtaufgelöstes Valenzelektronen-Energieverlustspektrum. Die Bandlücke an der Grenzfläche verringerte sich auf ~3,9 eV und war damit deutlich kleiner als die von AlN- und Al2O3-Massenmaterialien.
Abb. 4 Grundprinzipienberechnungen der atomaren und elektronischen Strukturen an der AlN/Al2O3-Grenzfläche. (ac) Atommodell ohne Stapelfehler, elektronische Zustandsdichte und differenzielle Ladungsdichte von Al-Atomen. Atommodell der (Wechselstrom-)Stapelstörungszone, der elektronischen Zustandsdichte und der unterschiedlichen Ladungsdichte von Al-Atomen. Die Bandlücken in der Nicht-Stacking-Fehlerzone und der Stacking-Fehlerzone betragen 3,3 eV bzw. 3,4 eV. Die Bindungsstärke an der Grenzfläche ist hoch und es bilden sich verzerrte AlN3O-Tetraeder und AlN3O3-Oktaeder, wobei es zu einer Konkurrenz zwischen Al-N- und Al-O-Bindungen kommt.
Die Analyse der Kathodenfluoreszenzspektroskopie zeigt, dass die nicht kohärente Grenzfläche Grenzflächenlumineszenzeigenschaften aufweist, die ultraviolettes Licht mit einer Wellenlänge von 320 nm emittieren können, und die Lumineszenzintensität ist viel höher als die intrinsische Lumineszenz von AlN-Dünnfilmen. Diese Studie zeigt, dass inkohärente Grenzflächen mit großen Gitterfehlanpassungen starke Grenzflächenwechselwirkungen und einzigartige Grenzflächeneigenschaften aufweisen können, wodurch das Verständnis der Menschen für inkohärente Grenzflächen vertieft und erweitert wird. Es kann als Referenz und Anleitung für die Entwicklung fortschrittlicher Heteroübergangsmaterialien und -geräte auf Basis inkohärenter Schnittstellen dienen.
Abb. 5 Kathodische Fluoreszenzmessung an der AlN/Al2O3-Grenzfläche. (a) Rasterelektronenmikroskop-Sekundärelektronenbilder, (b) kathodische Fluoreszenzspektren, (c, d) kathodische Fluoreszenzverteilungskarten, gemessen mit 210-nm- und 320-nm-Lasern. Die 210-nm-Lichtanregung kommt von AlN-Dünnfilmen und die 320-nm-Lichtanregung kommt von Grenzflächen. Die Intensität der Grenzflächenlumineszenz ist deutlich höher als die Eigenlumineszenz von AlN-Dünnfilmen.
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